| 中国主要人为汞污染院汞含量及汞同位素特征研究 | |
| 尹润生 | |
| Thesis Advisor | 冯新斌 |
| 2012 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Place of Conferral | 北京 |
| Degree Name | 博士 |
| Degree Discipline | 地球化学 |
| Keyword | 汞 汞排放清单 汞同位素 煤 铅锌矿 汞矿 |
| Abstract | 汞是全球性的持久性有毒污染物。随着国民经济的不断发展，我国的大气汞排放逐渐引起国际社会的极大关注。Hg同位素体系是示踪环境中汞来源和地球化学行为的有效手段。本研究选择我国主要人为汞污染源，如锌矿冶炼、燃煤和汞矿冶炼等为研究对象，对其汞含量和汞同位素组成进行深入和系统的研究，得出如下结论： (1)利用多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)建立了高精度测定汞同位素的方法。本方法借助在线流进样系统，较好的克服了同位素干扰和基体效应；结合同位素内标法和样品—标准交叉法以消除仪器的质量分馏；通过实验条件(如测定时间、进样量等)的优化，提高了分析的内精度(<0.02‰, 1RSD)。对汞标准UM-Almadén实验室内标样长达7个月的测定表明，该方法精度为<0.06‰(2σ)。 (2)锌冶炼是我国大气汞排放的重要来源之一。研究发现，我国不同锌矿汞浓度存在较大差异(0.10~1050.00 μg g-1)，其分布满足Log分布，几何均值为7.33 μg g-1。不同锌矿类型汞含量(几何平均值)从高到低依次为：SEDEX(48.2 μg g-1, n=19)>VMS(10.1 μg g-1, n=14) > MVT(10.1 μg g-1, n=23) > IR(2.4 μg g-1, n=44)。我国锌矿汞同位素组成δ202Hg组成在-1.87 ~ +0.54‰，其算术平均值为-0.51 ± 0.45‰ (2σ, n=100)。其中不同锌矿类型汞同位素组成δ202Hg表现为：MVT(-0.76 ± 0.54‰, 2σ, n=23) > SEDEX(-0.63 ± 0.43‰, 2σ, n=19) > VMS(-0.52 ± 0.24‰, 2σ, n=14) > IR(-0.32 ± 0.38‰, 2σ, n=44)。除少数MVT和SEDEX型锌矿样品外，我国绝大多数锌矿样品无明显的汞同位素MIF。锌矿汞同位素的MIF表明表生环境中的汞是锌成矿的重要来源之一。 (3)我国煤中汞含量变化变化范围为0.05~0.78 μg g-1，算术平均值为0.26 ± 0.16 μg g-1(2σ，n=61)，高于全球煤中汞的克拉克值(0.10 μg g-1)。我国煤中汞的汞同位素变化δ202Hg变化范围为-2.36 ~ -0.14‰，算术平均值为0.14 ± 0.19‰ (2σ, n=61)。相比国外煤矿，我国煤中汞同位素具有独特的汞同位素“指纹”特征。我国西北和东北产煤区的低汞煤矿，呈现出明显的汞同位素MIF，Δ199Hg变化范围为-0.43 ~ +0.33‰。我国煤中汞同位素MIF的Δ199Hg/Δ201Hg约为1，表明部分煤中的汞是植物成因的。煤中的汞同位素MIF可能用来判定古成煤环境。 (4)测定了我国若干典型汞矿(如贵州万山汞矿、贵州务川汞矿和陕西旬阳汞矿)的汞矿石和汞冶炼废渣的汞含量及汞同位素组成。研究发现，不同汞矿的汞同位素组成存在明显的差异。其中，万山汞矿区汞矿石中汞的同位素组成d202Hg范围-0.92 ~ -0.56 ‰，算术平均值为-0.74 ± 0.11 ‰ (2σ, n=14)；贵州务川汞矿汞矿石中汞的同位素组成d202Hg范围-0.42 ~ -0.12 ‰，算术平均值为-0.26 ± 0.09 ‰ (2σ, n=7)；陕西旬阳汞矿汞矿石中汞的同位素组成d202Hg范围-0.79 ~ 0.23 ‰，算术平均值为-0.38 ± 0.39 ‰(n=5)。万山地区汞矿石的汞同位素组成δ202Hg为-0.74 ± 0.11‰ (2σ, n = 13)，相比汞矿渣(0.08 ± 0.20‰, 2σ, n = 13)，汞同位素分馏可达~0.80‰。XAFS研究表明万山汞矿经高温冶炼后，可形成多种汞的副矿物，如黑辰砂和甘汞，从而导致汞矿冶炼过程的汞同位素分馏。 (5) 由于独特的地质背景以及汞污染源的复杂性，贵州是我国汞污染非常严重的地区。本研究测定了贵州省典型汞污染区，如汞矿区、土法炼锌区、燃煤电厂以及背景区的表层土壤的汞同位素组成。研究发现，不同汞污染区表层土壤存在明显的差异。其中汞同位素质量分馏特征δ202Hg 变化幅度可达2.0‰ ；汞同位素非质量分馏差异可达0.25‰。本研究证明汞同位素“MDF-MIF”二维体系可以作为未来示踪土壤汞来源的有效手段。 |
| Subject Area | 环境地球化学 |
| Language | 中文 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.gyig.ac.cn/handle/352002/6661 |
| Collection | 研究生_研究生_学位论文 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 尹润生. 中国主要人为汞污染院汞含量及汞同位素特征研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院,2012. |
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| 中国主要人为汞污染院汞含量及汞同位素特征（4758KB） | 暂不开放 | License | Application Full Text | |||
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